Auswirkung des Zusammenhangs von Koagulation/Flockung, hydrodynamischer Kavitation, Ozonierung und Aktivkohle im Deponiesickerwasserbehandlungssystem

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 9502 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Reifes Deponieabwasser ist aufgrund seiner geringen biologischen Abbaubarkeit und seines hohen Gehalts an organischer Substanz ein komplexes Abwasser. Derzeit wird reifes Sickerwasser vor Ort behandelt oder zu Kläranlagen (WWTPs) transportiert. Viele Kläranlagen verfügen aufgrund der hohen organischen Belastung nicht über die Kapazität, reifes Sickerwasser aufzunehmen, was zu höheren Transportkosten zu Kläranlagen führt, die besser für diese Art von Abwasser geeignet sind, und zu möglichen Auswirkungen auf die Umwelt. Bei der Behandlung reifer Sickerwässer werden viele Techniken eingesetzt, wie z. B. Koagulation/Flockung, biologische Reaktoren, Membranen und fortgeschrittene oxidative Prozesse. Durch die isolierte Anwendung dieser Techniken wird jedoch keine Effizienz zur Einhaltung von Umweltstandards erreicht. In diesem Zusammenhang wurde in dieser Arbeit ein kompaktes System entwickelt, das Koagulation und Flockung (1. Stufe), hydrodynamische Kavitation und Ozonierung (2. Stufe) und Aktivkohlepolitur (3. Stufe) zur Behandlung von ausgereiftem Deponiesickerwasser kombiniert. Die synergetische Kombination physikalisch-chemischer und fortschrittlicher oxidativer Prozesse zeigte eine Effizienz der Entfernung des chemischen Sauerstoffbedarfs (CSB) von über 90 % in weniger als drei Stunden Behandlung unter Verwendung des Bioflockungsmittels PGα21Ca. Außerdem wurde eine nahezu vollständige Entfernung der sichtbaren Farbe und Trübung erreicht. Die verbleibenden CSB-Werte des behandelten ausgereiften Sickerwassers waren im Vergleich zu typischen häuslichen Abwässern großer Hauptstädte niedriger (CSB ~ 600 mg L−1), was den Anschluss der Sanitärdeponie an das städtische Abwassersammelnetz nach der Behandlung in diesem vorgeschlagenen System ermöglicht. Die mit dem Kompaktsystem erzielten Ergebnisse können bei der Gestaltung von Deponiesickerwasseraufbereitungsanlagen sowie bei der Behandlung von städtischen und industriellen Abwässern hilfreich sein, die verschiedene Verbindungen enthalten, die zunehmend besorgniserregend sind und in der Umwelt verbleiben.

Die Abfallentsorgung in Brasilien ist aufgrund der ineffizienten Sammlung und Behandlung, die nicht die gesamte Bevölkerung des Landes abdeckt, ein wiederkehrendes Problem. Nach Angaben des brasilianischen Nationalen Sanitärinformationssystems (SNIS) wurden im Jahr 2020 rund 66,6 Millionen Tonnen Abfall gesammelt, was 4,7 Millionen Tonnen mehr im Vergleich zu 2017 und 18 % mehr als im Jahr 2010 entspricht. Dieses Szenario spiegelt eine besorgniserregende und besorgniserregende Situation wider Dringende Situation, in der die ordnungsgemäße Entsorgung fester Abfälle wichtig ist. Diese erzeugten Abfallmengen können die Umweltunterstützungskapazitäten überlasten1.

Unter den bestehenden Methoden zur Endlagerung fester Abfälle werden aufgrund ihrer wirtschaftlichen Vorteile und technischen Komplexität immer noch häufig Sanitärdeponien eingesetzt. Wenn Deponien für die Aufnahme fester Siedlungsabfälle betrieben werden, können sie erhebliche Mengen organischer Stoffe aufnehmen, durchschnittlich 52 % der Gesamtmenge, die zahlreiche Zersetzungsreaktionen durchlaufen, die durch das Eindringen von Regenwasser und biochemische Prozesse in den Schichten der Deponien beeinflusst werden Dabei entsteht Sickerwasser, das durch das System sickert. Innerhalb dieses Produktionsflusses können jedoch mehrere Faktoren die Entstehung und Eigenschaften des Sickerwassers direkt und erheblich beeinflussen, wie zum Beispiel: Wassergehalt der Rückstände, Niederschlag, Verdunstung, chemische Zusammensetzung organischer und anorganischer Substanzen, Temperatur, pH-Wert und andere1, 2.

Laut Mishra et al. (2016) ist der unsachgemäße Umgang mit dem Sickerwasser einer der Hauptverursacher der Kontamination von Boden, Oberflächen- und Grundwasser, was den großen Bedarf an Behandlung dieses Materials verdeutlicht3. In diesem Szenario besteht die große Herausforderung im Sickerwasseraufbereitungsprozess darin, die hohe Konzentration widerspenstiger organischer Verbindungen zu reduzieren, die biologisch nur schwer abbaubar sind4. Das Vorhandensein dieser Verbindungen lässt sich anhand des hohen chemischen Sauerstoffbedarfs (CSB) und des niedrigen Verhältnisses von biochemischem Sauerstoffbedarf (BSB) zu gelöster organischer Substanz (DOM) erkennen1,3,5.

Die physikalisch-chemischen Eigenschaften und die erzeugten Mengen an Deponiesickerwasser ändern sich mit dem Alter, wobei die Produktion aufgrund von Veränderungen zwischen den Fest-Flüssig-Gas-Phasen innerhalb der Deponie im Laufe der Jahre erfolgt, was zu einem stabilisierten Sickerwasser (BSB/CSB < 0,1) mit a führt hohe Belastung mit widerspenstigem Kohlenstoff und geringe Schwankung seiner chemischen Zusammensetzung6. Sickerwasser wird nach Alter wie folgt klassifiziert: junges Deponiesickerwasser (< 5 Jahre), mittleres Deponiesickerwasser (zwischen 5 und 10 Jahren) und reifes/stabilisiertes Deponiesickerwasser (> 10 Jahre)4,7.

Der Grad der Stabilisierung des Deponiesickerwassers wird in der Regel anhand von Parametern wie pH-Wert, BSB, CSB, TOC, löslichen und unlöslichen Anteilen organischer Stoffe (z. B. biologisch abbaubare Materialien und Humin-/Fulvostoffe) und Eigenschaften der erzeugten Biogaszusammensetzung bewertet ( CO2, CH4), wobei der mikrobielle Stoffwechsel hauptsächlich dafür verantwortlich ist, dass das Abbaupotenzial deponierter Abfälle erreicht wird8,9.

Mit dem Ziel, die Standards der Umweltvorschriften einzuhalten und die erzeugten Umweltauswirkungen zu minimieren, wurden im Laufe der Jahre verschiedene Technologien implementiert, um widerspenstige organische Rückstände im Deponiesickerwasser zu entfernen. Zu den Beispielen, die höhere Behandlungseffizienzen zeigten, gehören Koagulation/Flockung, chemische Oxidation, Adsorption durch Aktivkohle, fortgeschrittene oxidative Prozesse und Prozesse, die Membranfiltration beinhalten4,10. Die isolierte Anwendung dieser Techniken hat sich jedoch für die effiziente Behandlung von Deponiesickerwasser als unbefriedigend erwiesen und erfordert eine synergistische Kombination dieser Prozesse11,12,13.

Long et al. (2017) verwendeten in ihren Studien Eisenchlorid (FeCl3) als Gerinnungsmittel und zeigten eine Schwankung der CSB-Entfernung zwischen 82 und 85 %14. Silva et al. (2017) erreichten durch eine kombinierte Behandlung bestehend aus drei Stufen der biologischen Voroxidation von aerobem Belebtschlamm (Koagulation/Sedimentation und Photooxidation durch ein Photo-Fenton) BSB-Konzentrationen unter 150 mg L−1 15. Gautam et al . (2019) erreichten in ihren Studien die Entfernung von 85 % des CSB bei der Kombination von Ozon mit Wasserstoffperoxid (H2O2) und Persulfat10. Andere Studien, die die Kombination physikalisch-chemischer, biologischer und oxidativer Prozesse zur Behandlung von Deponiesickerwasser verwenden, werden in der Literatur beobachtet, wobei die weniger aussagekräftigen Ergebnisse in direktem Zusammenhang mit der Behandlung stabilisierter Deponiesickerwässer stehen11,13.

Aufgrund des Umweltdrucks, äußerst restriktive Standards einzuhalten und eine Abwasserqualität zu erreichen, die für die Wiederverwendung, die Einleitung in Wasserläufe oder in herkömmliche Abwassersammelsysteme geeignet ist, ist eine Kombination von Techniken mit Synergie zur Erzielung einer hohen Effizienz äußerst erforderlich. Mit der Weiterentwicklung der Studien erweisen sich fortgeschrittene oxidative Prozesse (AOPs) und hydrodynamische Kavitation als vielversprechende Strategien zur Lösung der Umwelt- und Gesundheitsprobleme von Abwässern mit hoher Behandlungskomplexität16,17,18.

Fortgeschrittene oxidative Prozesse wie die Ozonierung haben in der Forschung Fortschritte gemacht und nutzen sie zur Sickerwasserbehandlung. Veröffentlichten Studien zufolge ist ihre ausschließliche Verwendung jedoch nicht in der Lage, zufriedenstellende Ergebnisse bei der Schadstoffentfernung und Behandelbarkeit zu erzielen19,20. Eine Möglichkeit, die Effizienz von Behandlungen zu steigern, besteht darin, sie zusammen mit anderen Techniken zu verwenden. Beispiele hierfür sind Feng et al. (2019) nutzten die Ozonierung zusammen mit Aktivkohle und erreichten eine Huminsäureentfernungseffizienz von 97 %21.

Die hydrodynamische Kavitation erwies sich als vielversprechende Technik, die in vielen Bereichen eingesetzt wird, beispielsweise zur Desinfektion, zum Zellaufschluss, zur Schlammbehandlung und zum Abbau organischer Verbindungen. Die Abwasserbehandlung ist jedoch eine neue Praxis und hat sich zusammen mit anderen Technologien als vielversprechend erwiesen bei der Steigerung der Effizienz und der Reduzierung der Behandlungskosten22,23,24. Untersuchungen zeigen, dass die isolierte Anwendung der hydrodynamischen Kavitation bei der Behandlung von Deponiesickerwasser trotz der Steigerung der CSB-Entfernungseffizienz keine guten Ergebnisse erzielte und eine Kombination von Techniken erforderte18.

So zeigen Studien, dass die Leistungsergebnisse mit der Kombination von Ozonierung und hydrodynamischer Kavitation sehr vielversprechend sind, es mangelt jedoch an Studien, die ihre Effizienz bei der Behandlung von reifem Deponiesickerwasser belegen können25. Der gemeinsame Einsatz dieser oben genannten Technologien und der Gewinn in Kombination mit der Koagulation/Flockung sind innovativ und notwendig.

Die Poly-y-glutaminsäure (PGA), die als PGα21Ca kommerzialisiert wird, ist ein Bioflockungsmittel, das aufgrund seiner Eigenschaften, biologisch abbaubar zu sein und keine Toxizität für Mensch und Umwelt zu verursachen, in verschiedenen Bereichen eingesetzt wird, unter anderem in der Behandlung von Wasser und Abwasser26,27,28. Somit kann PGA als Alternative zu nicht biologisch abbaubaren Gerinnungsmitteln wie Eisen- und Aluminiumsalzen bei der Behandlung von Deponiesickerwasser eingesetzt werden, was in der Literatur nicht gefunden wurde.

In diesem Zusammenhang liegt der Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit auf der Durchführung einer systematischen, fundierten und detaillierten Untersuchung des synergistischen Effekts, der sich aus der Kombination von Techniken bei der Behandlung von stabilisiertem Deponiesickerwasser ergibt, mit dem Ziel, die Behandlungszeit zu verkürzen und die Effizienz zu steigern. Darüber hinaus zeigt diese Arbeit die Ergebnisse der Kombination dieser Technologien, Koagulation/Flockung (Test eines Bioflockungsmittels – PGA), hydrodynamische Kavitation, Ozonierung und die Anwendung von Aktivkohle bei der Behandlung von reifem Deponiesickerwasser.

Das in diesem Experiment verwendete Sickerwasser wurde auf der Sanitärdeponie Delta A an den geografischen Koordinaten 22° 54′ 47,53″ S und 47° 8′ 35,55″ W in der Gemeinde Sorocaba, São Paulo, Brasilien, gesammelt, wo diese Deponie Nr Es nimmt länger Abfallfeststoffe auf, so dass das erzeugte Sickerwasser als stabilisiert betrachtet werden kann. Das Experiment wurde in den Labors der State University of Campinas (UNICAMP), São Paulo, Brasilien, durchgeführt.

Um die Ziele dieser Arbeit zu erreichen, wurde zwischen den Jahren 2018 und 2021 eine Charakterisierung des Deponiesickerwassers durchgeführt (Tabelle 1), wobei der pH-Wert, die Farbe, die Trübung, die elektrische Leitfähigkeit (EC) und der chemische Sauerstoffbedarf (CSB) analysiert wurden entsprechend den Vorschlägen der APHA29. Die für dieses Sickerwasserbehandlungssystem vorgeschlagenen Stufen waren: 1. – Koagulation/Flockung; 2. – Hydrodynamische Kavitation plus Ozonierung; und 3. – Aktivkohle, wo die Effizienz der Schritte anhand der Farb-, Trübungs- und CSB-Analysen getestet wurde, die gemäß APHA29 durchgeführt wurden.

Um die 1. Stufe dieses Experiments zu erfüllen, wurden vier Arten von Gerinnungsmitteln getestet, PGα21Ca, FeCl3, AlCl3 und Al2(SO4)3. Diese gelten als Behandlungen dieses Experiments. Die angewendete Dosis betrug 1 g L−1, wobei der pH-Wert variiert wurde zwischen 4 und 8, wobei schnelle und langsame Mischbedingungen in einem Glastestsystem aufrechterhalten werden. Die besten Zustandsergebnisse wurden für die Anwendung im nächsten Schritt verwendet.

In der 2. Stufe wurde ein System zusammengestellt, das einen 20-L-Reaktor enthielt, der an hydrodynamische Kavitation gekoppelt war, eine Rezirkulationspumpe enthielt, die an eine Venturi-Platte mit einer konzentrischen Öffnung (10 mm) für die Extrusion gekoppelt war. Das System verfügte außerdem über einen Ozonisator, dessen Anwendungsgeometrie war angepasst und patentiert nach dem Verfahren „BR 10 2021 025779 2“, diese verwendete Methodik basierte auf und wurde von Wu et al. angepasst. nach Bis et al.7,30. Zur Erzeugung von Ozon (O3) wurde das Abgasmesssystem in Kaliumiodid (KI)-Lösung verwendet, analysiert nach der Iodometrischen Methode 2350 E31. Abbildung 1 zeigt die Darstellung des Systems der 2. Stufe.

Behandlungssystem 2. Stufe: (A) – 20-l-Lagertank; (B) – Umwälzpumpe (0,12 PS/3420 U/min); (C) – Venturiplatte mit konzentrischer Öffnung von 10 mm Durchmesser; (D) – Manometer mit einem Betriebsdruck von 0,59 bar oder 0,61 kgf cm−2; (E) – Mit atmosphärischer Luft gespeister Ozongenerator. (F) – KI-Lösung (Kaliumjodid) für die Abgasmessung30.

Die 2. Stufe wurde in einem geschlossenen Kreislauf (366 mg O3 L−1) betrieben, daher wurden vor dem Test des gesamten Systems (alle Stufen) Tests durchgeführt, um die Betriebszeit ohne Anwendung des Koagulationsmittels zu bestimmen, getestet 1, 2 , 3, 4, 5 und 6 Stunden, wobei nach jedem Test das Abwasser durch ein System geleitet wurde, das einen herkömmlichen Dekanter simulierte. Die besten Ergebnisse wurden auf das Gesamtsystem übertragen.

In der 3. Stufe wurde 1 g L−1 pulverisierte Aktivkohle in einem Schnellmischsystem aufgetragen, um die Kontaktzeit aufrechtzuerhalten, und anschließend durch ein System geleitet, das einen herkömmlichen Dekanter simulierte. Dieser Schritt war der letzte dieses Experiments, dessen Ergebnisse zur Definition der Gesamteffizienz des Systems verwendet wurden.

Statistische Analysen bestanden aus Vergleichstests zentraler Tendenzen unter Verwendung der Varianzanalyse (ANOVA) gefolgt vom Tukey-Test, bei dem das Signifikanzniveau auf 5 % festgelegt wurde und die Gesamteffizienz des Systems (alle Schritte) verglichen wurde.

Das in alten Deponien anfallende Sickerwasser zeichnet sich durch einen erheblichen Unterschied in der biologischen Abbaubarkeit gegenüber jungem und mittlerem Deponiesickerwasser aus, was auf den Stabilisierungsprozess des städtischen Feststoffabfalls zurückzuführen ist. Das reife Sickerwasser weist im Allgemeinen eine stabile physikalisch-chemische Zusammensetzung auf, beispielsweise eine hohe Konzentration an feuerfesten organischen Verbindungen (z. B. Humin- und Fulvinstoffe). Aufgrund dieser Eigenschaften bestand der erste Schritt dieser Arbeit darin, die Deponie zu charakterisieren, um sie besser zu verstehen und die geeigneten Behandlungsmethoden festzulegen, die angewendet werden sollen. Die Probenahmekampagne umfasste die Regen- und Trockenzeit über einen Zeitraum von drei Studienjahren. Tabelle 1 zeigt die physikalisch-chemischen Eigenschaften des Rohsickerwassers aus der untersuchten Deponie.

Der pH-Wert ist der Parameter, der die Koagulations-/Flockungsbedingungen beeinflusst und in unbehandeltem, reifem Deponiesickerwasser zwischen 7,9 und 8,5 schwankte. Ähnliche Bedingungen wurden in anderen Studien gefunden4,7,32,33,34,35,36,37. Diese geringe Schwankung (CV – 2,2 %) und die Tendenz zur Basizität dieses Abwassers sind häufig auf die natürliche Stabilisierung zurückzuführen, die das Medium im Laufe der Zeit durch die Abnahme der Konzentration teilweise ionisierter freier flüchtiger Fettsäuren erfährt, die verbraucht werden durch methanproduzierende Bakterien31. So lagen die bei den anderen Parametern erzielten Ergebnisse, wie auch bei den pH-Werten, sehr nahe an Studien mit ähnlichen Stabilisierungsbedingungen, wie sie beispielsweise in Florida (USA) und auch in Kroatien durchgeführt wurden35,38.

Der Farbparameter (Tabelle 1), ausgedrückt als scheinbare Farbe (mg Pt-Co L−1), wies im Vergleich zu verschiedenen ausgereiften Deponien in der Literatur hohe Konzentrationswerte auf. Wie bereits erwähnt, verändert die Deponie mit zunehmendem Alter ihre Zusammensetzung und wird von feuerfesten Massen dominiert. Die dunkelbräunliche Farbe (Abb. 2) ist auf das Vorhandensein einer hohen Konzentration an DOM-Verbindungen zurückzuführen, die mit der relativen Häufigkeit aromatischer Substanzen und chromogener funktioneller Gruppen korreliert. Das Vorhandensein hoher organischer Konzentrationen kann zu einem ernsten Umweltproblem werden, vor allem weil die Farbe das Wachstum von Wasserlebewesen behindert, indem sie die Sonneneinstrahlung verringert und somit die Photosyntheseaktivität stört. Die Werte der scheinbaren Farbe und Trübung sind aufgrund des kolloidalen Konzentrationsanteils im reifen Sickerwasser für den Koagulations- und Flockungsprozess wichtig39,40,41,42.

Farbveränderung von Deponiesickerwasser nach Anwendung der verschiedenen Verfahren bei Verwendung des Koagulationsmittels Al2(SO4)3. LL, Deponiesickerwasser; HC + O3 1H, hydrodynamische Kavitation plus Ozonisierung nach einstündigem Test; HC + O3 2H, hydrodynamische Kavitation plus Ozonisierung nach zweistündigem Test; Klimaanlage, Aktivkohle.

Der Trübungsparameter (Tabelle 1) zeigte den höchsten Variationskoeffizienten und niedrige Werte im Vergleich zu anderen Abwasserarten (z. B. häusliches Abwasser). Niedrige Konzentrationen kolloidaler oder suspendierter Partikel können die Dosierung des Koagulationsmittels und die Ladungsneutralisierung im Deponiebehandlungsprozess beeinflussen. Außerdem können die niedrigen Werte und Schwankungen der Trübung mit den hohen Konzentrationen der sichtbaren Farbe in Verbindung gebracht werden, die die Messwerte der nephelometrischen Methode beeinflussen können.

Studien zeigen, dass der CSB-Wert von Deponiesickerwasser in der Regel unter 10.000 mg L−1 liegt. Je niedriger dieser Wert, desto älter ist das Sickerwasser4. Daher befindet sich das in dieser Arbeit untersuchte Sickerwasser in einem fortgeschrittenen Stabilisierungsstadium. Nach 10 Jahren wird eine Deponie aus weniger biologisch abbaubarer organischer Substanz bestehen, was sich auf den CSB des Sickerwassers bei Werten unter 4000 mg L−1 auswirkt. Wenn dieses Stadium erreicht ist, besteht das organische Material aus komplexen makromolekularen organischen Verbindungen, die einen erheblichen Widerstand gegen den biologischen Abbau aufweisen, und wird als feuerfestes organisches Abwasser bezeichnet. Daher weist das Sickerwasser hohe pH-Werte, eine Ammoniakstickstoffkonzentration, eine geringe CH4-Produktion und ein BSB5/CSB-Verhältnis von weniger als 0,137,43,44,45 auf. In der vorliegenden Studie wurde anhand der Datenbank des für die Überwachung der untersuchten Deponie verantwortlichen Unternehmens ein BSB5/CSB-Verhältnis von weniger als 0,06 beobachtet.

Dementsprechend an Chen et al. 2020 und Liu 2022 weist das im ausgereiften Sickerwasser enthaltene DOM ein unausgeglichenes Kohlenstoff-Stickstoff-Verhältnis sowie ein hohes Molekulargewicht (hocharomatische Benzolringverbindungen) und einen hohen Grad an ungesättigten Verbindungen auf, was zu großen Schwierigkeiten bei der Behandlung führen kann. Die von Chen et al. 2020, Liu et al. 2022 und Gu et al. 2022 zeigt, dass reife Sickerwasser-DOM-Verbindungsklassen die relativen Anteile von phenolischen Verbindungen > aliphatischen Verbindungen > Polyphenolen > polyzyklischen Aromaten aufweisen, basierend auf Van-Krevelen-Diagrammen. Darüber hinaus haben Liu et al. 2022 untersuchte und verglich die Molekulargewichtsverteilung von DOM in reifem und jungem Sickerwasser. Die Autoren kommen zu dem Schluss, dass die Molekulargewichtsverteilung von DOM in reifem Sickerwasser breiter war und mehr DOM mit Molekulargewichten über 400 m/z enthielt. Bei jungem Sickerwasser hingegen war der Verteilungsbereich von DOM kleiner und das Dichtezentrum der Molekulargewichtsverteilung von DOM deutlich niedriger als bei reifem Sickerwasser39,40,46. Kulikowska und Klimiuk (2008) berichten, dass es erhebliche Unterschiede in der Qualität des Sickerwassers gibt, das in verschiedenen Sanitärdeponien auf der ganzen Welt erzeugt wird, selbst bei solchen, die hinsichtlich ihrer chemischen Zusammensetzung als ausgereift gelten, insbesondere hinsichtlich organischer Verbindungen und Stickstoff47.

Daher zeigen die Eigenschaften des in dieser Arbeit verwendeten Sickerwassers (Tabelle 1), dass die in der Literatur beschriebenen herkömmlichen Behandlungsmethoden für die Behandlung dieser Art von Abwasser nicht effizient sind, was die Notwendigkeit eines neuen Behandlungsverfahrens rechtfertigt, das auf der Kombination fortschrittlicher Techniken basiert um ein zufriedenstellendes Ergebnis zu erzielen.

Basierend auf der Charakterisierung des ausgereiften Sickerwassers wurden physikalisch-chemische Techniken und fortschrittliche oxidative Prozesse ausgewählt, um die Effizienz der Entfernung der hohen CSB-Konzentrationen und der scheinbaren Farbe zu bewerten. Zunächst wurden Koagulations-/Flockungsprozesse mit herkömmlichen chemischen Koagulationsmitteln (AlCl3, Al2SO4, FeCl3) getestet und mit einem Bioflockungsmittel (Poly-Glu – PGα21Ca) verglichen, das für die Behandlung von Sickerwasser vorgeschlagen wurde. In ähnlicher Weise wurde die mit der Ozonung verbundene hydrodynamische Kavitation getestet und mit der Koagulation/Flockung hinsichtlich der Entfernungseffizienz von CSB und der sichtbaren Farbe verglichen.

Es gibt mehrere Studien zum pH-Wert bei der Optimierung der Koagulation bei der Trinkwassergewinnung und der Abwasseraufbereitung, wobei ideale pH-Wert- und Systembedingungen mit der Effizienz der Schadstoffentfernung kombiniert werden48. In jüngerer Zeit hat sich die Anwendung von Koagulations-/Flockungsprozessen als erfolgreiche Methode zur Entfernung von Verunreinigungen erwiesen, die von Kolloiden adsorbiert werden können, wie z. B. toxische organische Stoffe, Viren und Metalle. Koagulation/Flockung ist notwendig, um den kolloidalen Anteil, die gesamten suspendierten Feststoffe und die Farbe zu reduzieren und so die Effizienz des nachfolgenden Behandlungsprozesses zu verbessern. Die in dieser Studie gefundenen Ergebnisse zeigen, dass für FeCl3, AlCl3 und Al2(SO4)3 der ideale pH-Wert nahe bei 5,0 liegt und für PGα21Ca der ideale pH-Wert im Bereich von 4,0 liegen würde. Dreiwertige Salze von Aluminium und Eisen produzieren durch Hydrolyse viele Spezies unter Bildung positiv geladener metallischer Hydroxyoxidkomplexe (z. B. Al6(OH)153+ und Fe3(OH)45+). Diese Hydrolysespezies wirken auf die Ladungsneutralisierung negativ geladener Kolloide, wodurch die Van-der-Waals-Anziehungskraft die Aggregation kolloidaler Partikel zur Bildung von Flocken induzieren kann.

Bei Verwendung von FeCl3 erreichte die CSB-Reduktion 56,8 % und die Farbeffizienz 39,5 %, mit AlCl3 betrug die CSB-Entfernungseffizienz 62,4 % und die Farbe 74,6 %, mit dem Koagulationsmittel PGα21Ca betrug die Entfernung von 52,5 % für CSB und die Farbe 76,3 %. und wenn Al2(SO4)3 verwendet wurde, betrug die CSB-Entfernung 52,0 % und die Farbe 64,4 % unter den angegebenen pH-Bedingungen. Verschiedene Faktoren haben Einfluss auf die Koagulations-/Flockungseffizienz, wie zum Beispiel die chemische Zusammensetzung des Koagulationsmittels, der Koagulations-pH-Wert und die Dosierung. Um eine hohe Wirksamkeit der Behandlung zu erreichen, ist es zwingend erforderlich, die Kombination dieser Faktoren zu bewerten. In einer in Malaysia durchgeführten Studie mit Eisensulfat in einem Koagulations-/Flockungstest von Sickerwasser aus einer Deponie konnte bei einer Dosierung von 5500 mg L−1 bei pH 6 eine Farbentfernung von 47 % erreicht werden38 . Diese Variation weist darauf hin, dass es durch den Test neuer Gerinnungsmittel in unterschiedlichen Dosierungen möglich ist, den Prozentsatz der Farbentfernung und damit den CSB in diesem Stadium zu verbessern38.

Bisher wurden nur sehr wenige Studien über die Anwendung von PGα21Ca bei der Koagulation/Flockung von Deponiesickerwasser veröffentlicht. In einer Studie zur Behandlung von Abwasser aus der Kartoffelstärkeproduktion wurde festgestellt, dass ein pH-Wert von 4,0 die besten Ergebnisse lieferte , wie diese Studie26. In einer mit Vinasse durchgeführten Studie, auch bei Temperaturen über dem Normalwert, zeigten sie, dass die besten Gerinnungsbedingungen mit PGα21Ca bei einem pH-Wert unter 4,027 liegen. In Bezug auf die CSB-Entfernung hat PGα21Ca eine höhere Effizienz als FeCl3-, AlCl3- und Al2(SO4)3-Salze gezeigt. Dies lässt sich dadurch erklären, dass PGα21Ca neben γ-PGA in seiner Zusammensetzung auch Calcium- und Aluminiumsulfat/-carbonate enthält, die als Hilfsgerinnungsmittel wirken.

In Tabelle 2 sind die Ergebnisse der hydrodynamischen Kavitationstests zusammen mit der Ozonierung ohne Anwendung von Koagulanzien aufgeführt, um die beste Betriebszeit für das System zu ermitteln. Die Tabelle zeigt, dass der prozentuale Anstieg der Entfernungseffizienz von der 1. bis zur 2. Teststunde deutlicher erfolgte, mit einem Anstieg von 15,2 % für CSB, 27,9 % für Trübung und 11,5 % für Farbe. Die Reduzierung des CSB kann dadurch erklärt werden, dass hydrodynamische Kavitation auf der Bildung, dem Wachstum und dem Kollaps von Dampfhohlräumen beruht, die durch eine restriktive Strömungsvorrichtung wie eine Pumpe, eine Strahldüse, einen Propeller oder eine Lochplatte induziert werden49,50,51. Wenn Hohlräume kollabieren, kann die Blasenbildung zu erhöhten Temperaturen und Drücken führen. Dieser als Hot Spots bezeichnete Prozess ist in der Lage, Turbulenzen, hochreaktive freie Radikale und Hochgeschwindigkeitsstrahlen innerhalb der Flüssigkeit zu erzeugen. In Verbindung mit der Ozonung trägt der Prozess zur schnellen Absorption von Ozonmolekülen im System bei. Der kombinierte Prozess der Kavitation mit Ozon erzeugt ·OH-Radikale und kann daher die Abbaueffizienz des Prozesses erheblich verbessern18,22,52.

Die Effizienzsteigerungen von der 2. bis zur 3. Betriebsstunde des Systems waren im Vergleich zur Steigerung von der 1. zur 2. Stunde geringer und betrugen 5,4 % für CSB, 10,8 % für Trübung und 3,1 %, was in den anderen getesteten Zeiten ähnlich war (Tabelle 2). ). Ähnliche Beobachtungen wurden von Huo et al. berichtet. 2008, Gutiérrez-Mosquera et al. 2022 und Wang et al. 2021, was mit dem verringerten Flüssigkeitsfluss verbunden sein kann, der dazu führt, dass die Kavitationseinrichtung mit Wasser gefüllt wird, was zu einem höheren statischen Druck und einem frühen Kollaps von Hohlräumen führt18,22,52. Auch Huo et al. 2008 stellte fest, dass längere Betriebszeiten eine aromatische Polykondensation auslösen können, die die DOM-Befeuchtung erhöht und zu einem Anstieg der CSB-Werte im System führt52. Die Studie von Wang et al. 2021 erhielten Daten, die zeigen, dass Venturi-Geräte eine höhere Halsgeschwindigkeit bei einem gegebenen Druckabfall gewährleisten können, was zu einer geringeren Kavitationszahl pro Betriebszeit führen kann22. Nach der zweiten Behandlungsstunde erreichte die Effizienz der Parameterentfernung einen Zustand größerer Systemstabilität, bei dem keine Trends bei der Entfernung organischer Stoffe beobachtet wurden. Mit diesen Ergebnissen wurde festgelegt, dass die Betriebszeit der 2. Stufe, hydrodynamische Kavitation plus Ozonierung, in den gesamten Tests (alle Stufen) zwei Stunden betrug.

Nach der individuellen Analyse der Prozesse wurde eine Studie durchgeführt, um die synergistische Wirkung physikalisch-chemischer und fortgeschrittener oxidativer Prozesse zu bewerten. Aus den in Tabelle 3 gezeigten Ergebnissen lässt sich eine hohe Gesamteffizienz der CSB-Entfernung (größer als 80 %) für alle Arten der verwendeten Koagulanzien erkennen, außerdem zeigt sich die Effizienz des Teils der 2. Stufe zwischen der 1. und 2. Stunde Anwendung hydrodynamischer Kavitation plus Ozonierung und Polieren mit Aktivkohle.

Die etablierten Bedingungen für den Koagulations-/Flockungsprozess trugen zur Entfernung organischer Substanzen und der Chromatizität bei, was sich in der Verringerung des CSB und der sichtbaren Farbe bemerkbar macht. Die Unterschiede in der Effizienz der Farb- und CSB-Entfernung zwischen den verwendeten Koagulationsmitteln können durch die Wechselwirkung von DOM mit verschiedenen Arten von Flockungsmitteln erklärt werden. Wie von Wang et al. 2022 Aluminiumsalz-Flockungsmittel entfernen vorzugsweise ungesättigte größere Verbindungen und Eisensalz kann kleinere gesättigte Verbindungen entfernen. Dies könnte die geringere Effizienz von FeCl3 unter den untersuchten Versuchsbedingungen erklären.

Die Kombination von Koagulation/Flockung mit hydrodynamischer Kavitation/Ozonierung war wirksam, um die Konzentration und Farbe feuerfester organischer Stoffe im ausgereiften Deponiesickerwasser zu reduzieren. Die Farbverringerung kann mit der Zerstörung von Chromophoren und Auxochromgruppen sowie den von Chen et al.39 festgestellten organischen Benzolringstrukturen verbunden sein. Da Ozon außerdem sehr wirksam bei der Oxidation aromatischer Verbindungen ist, die einem elektrophilen Angriff ausgesetzt sind, kann der Kavitationsprozess die Wechselwirkung von DOM mit den in den Systemen gebildeten ·OH-Radikalen verstärken und so die Abbaueffizienz erheblich verbessern.

Unter den untersuchten Gerinnungsmitteln war PGα21Ca dasjenige, das die höchste Gesamteffizienz der CSB-Entfernung aus dem Rohsickerwasser aufwies, das anfänglich eine durchschnittliche Konzentration von 2425 mg L−1 und am Ende 183 mg L−1 CSB aufwies , Behandlungseffizienz von 92,5 %, was sich deutlich von anderen Gerinnungsmitteln unterscheidet. Das zweite Gerinnungsmittel, das die beste Leistung bei der Reduzierung des CSB zeigte, war AlCl3 mit 85,7 %, gefolgt von Al2(SO4)3 mit 83,3 % und schließlich FeCl3 mit einer Reduzierung um 81,7 %, wobei es jedoch keinen signifikanten Unterschied zwischen ihnen gab (Tabelle 3). ).

In der Literatur gibt es Hinweise auf den Einsatz von Bioflockungsmitteln wie Ocimum Basilicum, das aus Basilikumsamen gewonnen wird, zusammen mit Ozon zur Behandlung von Deponiesickerwasser in Dosen von 0,2 g O3 L−1 h−1 während 30 Minuten. Die in der Provinz Guilan (Iran) durchgeführte Technik kombinierte Koagulation/Flockung mit Ozonierung und erzielte einen Wirkungsgrad von 87 % bzw. 92 % des CSB und der Farbe53.

Anhand der Daten in Tabelle 3 kann beobachtet werden, dass die besten Ergebnisse zur Reduzierung von Farbe und Trübung durch die Verwendung von PGα21Ca erzielt wurden, einer Verbindung, die kürzlich in Wasseraufbereitungsanlagen zur Versorgung verwendet wurde, mit einem signifikanten Unterschied im Vergleich zu FeCl3. Das PGα21Ca ist ein von Nippon Poly-Glu Co entwickeltes Produkt, das durch fermentative Prozesse aus Bacillus licheniformis und Bacillus subtilis gewonnen wird. Es handelt sich um eine natürliche Bioflockungsmittelmischung, die γ-PGA mit einem Vernetzungsprodukt aus γ-PGA unter Zusatz von Calciumsulfat, Calciumcarbonat, Natriumbicarbonat und Aluminiumsulfat enthält. Das γ-PGA ist ein anionisches Polymer, das sich ideal für die Entfernung von Kolloid und DOM-Verbindungen eignet. Durch die Zugabe alkalischer Spezies und Koagulationsmittel wie Aluminium ist PGα21Ca ein vielseitiges Flockungsmittel und kann in einem breiten pH-Bereich eingesetzt werden. Der Wirkungsmechanismus von PGα21Ca lässt sich zunächst durch den Effekt der Agglomeration von Partikeln und suspendierten Feststoffen erklären, die durch die Anwesenheit von Aluminiumsalzen hervorgerufen wird, und dann durch die durch γ-PGA stimulierte Zunahme der Wechselwirkung und kolloidalen Keimbildung. Dieser Prozess ermöglicht die Bildung dichterer Aggregate und schwerer Flocken28,54,55.

Bei der Verwendung von FeCl3 waren die Ergebnisse nicht zufriedenstellend und am Ende hatte das Abwasser ein trübes, gelbliches Aussehen, was dazu führte, dass seine Trübung auch nach der Adsorption von Aktivkohle bestehen blieb. Das Ergebnis der Trübungseffizienz des Systems, das FeCl3 verwendete, war negativ und stieg von 11,2 auf 15,1 NTU, was einem Anstieg von 34,5 % entspricht (Tabelle 3).

Wie gezeigt, war die Farbe des Abwassers nach der Verwendung von FeCl3 nicht zufriedenstellend, aber als die CSB-Entfernung beobachtet wurde, war das Szenario anders. Laut Oloibiri et al. (2015) beträgt der Zeitaufwand für die Behandlung von Sickerwasser durch Koagulation-Flockung mit dem jeweiligen Koagulationsmittel, verbunden mit der Adsorption von Aktivkohle, 258 Minuten, um eine Reduzierung des CSB33 um 53 % zu erreichen. Bei der Kombination aus Ozonierung und Adsorption durch Aktivkohle dauerte es 240 Minuten, bis eine Entfernung von 77 % erreicht wurde. Im Fall der vorliegenden Studie dauerte es 200 Minuten, um eine CSB-Entfernung von 81,7 % zu erreichen, d. h. sowohl die Zeit als auch die Effizienz der Entfernung organischer Stoffe waren der oben beschriebenen Studie überlegen.

Wie oben erwähnt, führte die Verwendung des AlCl3-Koagulationsmittels zu einer CSB-Entfernung von 85,7 %, ein hohes Ergebnis (mehr als 80 %) bei einer Sickerwasserbehandlung mit hohen Schadstoffwerten. In einer Studie, die mit der Behandlung durch Koagulation und Flockung in Verbindung mit der Ozonierung, mit stabilisiertem Sickerwasser und bereits aus sekundären Behandlungen (anaerober und fakultatives Teich) durchgeführten Studie durchgeführt wurde, lag die endgültige Entfernung von CSB bei nahezu 72 %, ein niedrigerer Wert als der bisher erreichte Studie56. Im Vergleich dazu wurde in einer anderen Studie zur Behandlung von Deponiesickerwasser Koagulation-Flockung mit polymerem Eisensulfat (250 mg L−1) in Kombination mit Ozonierung am Ende des Prozesses ein Wirkungsgrad von 88,3 % des CSB erzielt57.

Rivas et al. (2003) führten eine der vorliegenden Arbeit ähnliche Studie durch. Das verwendete Sickerwasser war bereits dem Ozonierungsprozess unterzogen worden und durchlief dann den Adsorptionsprozess mit Aktivkohle (30 g L−1) über einen Zeitraum von 120 Minuten Unter diesen Bedingungen wurde eine CSB-Entfernungseffizienz von 90 % erreicht. Hervorzuheben ist, dass es in der vorliegenden Studie mit nur 1 g L−1 Aktivkohle und 200 min Behandlungszeit möglich war, die CSB-Werte in einem Effizienzbereich zwischen 81,7 und 87,2 % zu senken58.

Abbildung 2 zeigt ein Bild des Rohsickerwassers und seiner Entwicklung im Verlauf der Behandlung, wobei Al2(SO4)3 als Koagulationsmittel verwendet wurde und hinsichtlich der Farbe eine hohe Entfernungseffizienz zeigte. Die zunächst dunkelbraune Färbung ist auf das Vorhandensein von Huminstoffen zurückzuführen, die durch die Dosierung und Dauer der Ozoneinwirkung nach und nach verloren gehen und nach der Anwendung von Aktivkohle in eine hellgelbe Farbe übergehen, bis sie nahezu farblos wird. Dieselbe Entwicklung wurde in der von Ntampou et al.56 durchgeführten Studie beobachtet und berichtet.

Die Arbeit von Gottshalk et al. (2020), Rivas et al. (2003) und Silva et al. (2004) beschrieben, dass die Entfernung der Farbe zusätzlich zum eigentlichen Angriff auf die aliphatischen Bindungen, Ketone usw. mit dem direkten Angriff von Ozon auf die Doppelbindungen von Kohlenstoffatomen in den Chromophorgruppen der im Sickerwasser enthaltenen Verbindungen zusammenhängen kann Aldehyde58,59,60. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass sich bei allen Gerinnungsmitteln kaum Unterschiede in der Entfernungseffizienz der in den Behandelbarkeitstests überwachten Parameter zeigten, mit Ausnahme von Eisenchlorid, das geringere Entfernungswerte aufwies. Derzeit gibt es Bedenken hinsichtlich der Handhabung von Gerinnungsmitteln, die bei der Abwasseraufbereitung im Allgemeinen verwendet werden (Schlammvolumen). Allerdings sind die Studien für Schlamm, der bei der Abwasseraufbereitung entsteht, umfassender, da dieser bekanntermaßen nur wenige toxische Schadstoffe enthält. In jedem Fall kann der Koagulationsschlamm in der Verwendung als Substrat beim Bau von Feuchtgebieten, als Baumaterial (Keramik, Ziegel und Zementchemikalien), bei der Beseitigung von Geopolymeren (GPs) und bei der Entfernung von Schadstoffen61 behandelt werden. Tabelle 4 zeigt die Effizienz der Behandlung ausgereifter Deponiesickerwässer mit Verfahren, die die Synergie physikalisch-chemischer Behandlungen mit fortschrittlichen oxidativen Verfahren nutzen.

Es zeigt sich, dass die Kombination von Koagulation/Flockung mit fortschrittlichen oxaditiven Prozessen für die CSB-Entfernung reifer Deponiesickerwässer mit unterschiedlichen BSB5/CSB-Werten effizient ist. Es können Entfernungseffizienzen von mehr als 86 % beobachtet werden, allerdings sind Behandlungszeit, Energiekosten und Infrastruktur Faktoren, die berücksichtigt werden müssen, wenn diese Prozesse in vollem Umfang angewendet werden.

Die Kombination und Kombination von Koagulations-/Flockungstechniken, hydrodynamischer Kavitation, Ozonierung und Aktivkohle erwies sich als effizient für die Behandlung von ausgereiftem Deponiesickerwasser unter Verwendung verschiedener Koagulationsmittel, wobei der Schwerpunkt auf PGα21Ca als höhere Effizienz lag.

Die in dieser Arbeit definierten Betriebsparameter zeigen, dass bei der Koagulation/Flockung für FeCl3, AlCl3 und Al2(SO4)3 der ideale pH-Wert nahe bei 5,0 liegt und für PGα21Ca der ideale pH-Wert im Bereich von 4,0 liegen würde. Bei der hydrodynamischen Kavitation/Ozonierung lag die ideale Betriebszeit bei etwa 2 Stunden, wobei in der ersten Stunde die größte Effizienzsteigerung zu verzeichnen war.

Die bewerteten und in der Koagulations-/Flockungsphase der Deponiesickerwasserbehandlung des vorgeschlagenen Systems verwendeten Koagulanzien zeigten, dass die Effizienz der DOC-Entfernung alle über 80 % lag, wobei der Schwerpunkt auf dem Koagulans PGα21Ca lag, mit einer Entfernung von 92,5 % des CSB. gefolgt von AlCl3 mit 85,7 %, Al2(SO4)3 mit 83,3 % und FeCl3 mit der niedrigsten Leistung, mit einer Entfernung von 81,7 % des CSB, mit einem signifikanten Unterschied zwischen PGα21Ca und den anderen Koagulanzien.

Die Farbentfernung im vorgeschlagenen System war bei der Anwendung des Koagulans PGα21Ca im Vergleich zu FeCl3 höher und betrug 97,7 % bzw. 90 %. Bezüglich der Trübung war das System mit der Anwendung des Gerinnungsmittels FeCl3 nicht zufriedenstellend und lag deutlich niedriger als bei den anderen Behandlungen.

Die erhaltenen Ergebnisse zeigen, dass das vorgeschlagene System die Konzentration organischer Stoffe im behandelten Sickerwasser deutlich reduzieren kann, wodurch es möglich wird, es in das städtische Abwassersammelnetz einzuleiten und zu verdünnen, wenn man bedenkt, dass in Großstädten die CSB-Werte bei 600 mg L−1 liegen werden normalerweise gefunden.

Bemerkenswert ist, dass viele ausgereifte Sanitärdeponien ihr Sickerwasser zur Behandlung in Abwasseraufbereitungsanlagen schicken müssen, wo für die Aufnahme dieser Art von Abfällen mehrere Anforderungen gelten. In diesem Szenario kann die Implementierung des vorgeschlagenen Systems zur Lösung dieses Problems beitragen.

Alle im Rahmen dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in Form von Abbildungen, Tabellen und Grafiken in diesem veröffentlichten Artikel enthalten.

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Die Autoren danken den folgenden brasilianischen Institutionen für ihre Unterstützung: Nationaler Rat für wissenschaftliche und technologische Entwicklung – CNPq; Koordination zur Verbesserung des Hochschulpersonals – CAPES;

Fakultät für Künste, Naturwissenschaften und Geisteswissenschaften, Universität São Paulo, São Paulo, Brasilien

Janaina de Melo Franco Domingos & Marcelo Antunes Nolasco

Abteilung für Sanitär- und Umwelttechnik, Bundesuniversität Minas Gerais, Belo Horizonte, Minas Gerais, Brasilien

Thiago de Alencar Neves und Marcus Vinícius Araújo Marques

Institut für Wissenschaft und Technologie, Sao Paulo State University, São Paulo, Brasilien

André Henrique Rosa

Fakultät für Bauingenieurwesen, Staatliche Universität Campinas, Campinas, SP, Brasilien

Rebeca Carvalho Siqueira, Oswaldo Luiz Alves und José Roberto Guimarães

Technologie- und Landwirtschaftszentrum des Bundesstaates Bahia (Cetab), Salvador, Bahia, Brasilien

Djalma Lucas de Sousa Maia

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Alle Autoren haben das Manuskript gelesen, genehmigt und wesentliche Beiträge dazu geleistet. Die Autoren TAN, JRG, MAN und AHR waren für die Beschaffung von Verbrauchsmaterialien, chemischen Reagenzien, Ausrüstungen, Analysen und Laborstrukturen verantwortlich.

Korrespondenz mit Thiago de Alencar Neves.

Diese Arbeit führte zu einer Patentanmeldung (Verfahrensnr. BR 10 2021 025779 2), bei der alle interessierten Parteien Autoren dieses Artikels sind und mit seiner Veröffentlichung einverstanden sind, es besteht kein konkurrierendes Interesse.

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Nachdrucke und Genehmigungen

de Melo Franco Domingos, J., de Alencar Neves, T., de Sousa Maia, DL et al. Auswirkung des Zusammenhangs von Koagulation/Flockung, hydrodynamischer Kavitation, Ozonierung und Aktivkohle im Deponiesickerwasserbehandlungssystem. Sci Rep 13, 9502 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36662-8

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Eingegangen: 02. Februar 2023

Angenommen: 07. Juni 2023

Veröffentlicht: 12. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36662-8

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Auswirkung des Zusammenhangs von Koagulation/Flockung, hydrodynamischer Kavitation, Ozonierung und Aktivkohle im Deponiesickerwasserbehandlungssystem